Zu beiden Kirchen war der Weg für die Bewohner des Waldstraßenviertels jedoch weit und bei schlechter Witterung auch beschwerlich, so dass diese im Jahre 1905 in ihrem Viertel eine eigene kleine Notkapelle erbauten. Diese erwies sich jedoch sehr bald als zu klein, so dass man 1921 am heutigen Standort der Kirche Sankt Kilian einen einfachen Vorgängerbehelfsbau errichtete.

Entsprechend der Bevölkerungsanzahl wuchs auch der Wunsch nach einer größeren, aus Stein gebauten Kirche. Vor allem durch die rege Sammlung des neu gegründeten Kirchenbauvereins konnte die Kirche Sankt Kilian in den Jahren 1935 bis 1937 durch den Frankfurter Kirchenbaumeister Martin Weber in ihrer heutigen Form errichtet werden.

Mit dem rasanten Bevölkerungsanstieg im Waldstraßenviertel ab Mitte des 19. Jahrhunderts nahm auch hier die Zahl der Katholiken (wie auch sonst in den Gemeinden Biebrich und Mosbach) stark zu.

Im Zentrum Biebrichs hatte diese Konfessionsgruppe bereits eine eigene Kirche, die Kirche Sankt Marien, errichtet. Knapp zwei Jahrzehnte später wurde mit der Herz-Jesu-Kirche auch im Norden Biebrichs ein entsprechendes Gotteshaus gebaut.

Der Innenraum des Gotteshauses erinnert an ottonische Saalkirchen und beeindruckt zum Einen durch seine Monumentalität, hervorgerufen durch die Höhe und Weite des Kirchenschiffs, das über 600 Gläubigen Platz bietet. Zum Anderen überrascht das Kircheninnere mit zahlreichen zeitgenössischen Kunstwerken, von denen einige aus dem Leben des Heiligen Kilian erzählen.